Sinopsis The Brothers Sun akan mengisahkan kehidupan keluarga Sun yang merupakan warga Asia-Amerika yang tinggal di Los Angeles, California. Serial ini dibuka dengan kasus pembunuhan seorang bos mafia di Taiwan oleh orang tidak dikenal.
Bos yang terbunuh itu rupanya merupakan kepala keluarga Sun. Mengetahui kabar kematian ayah mereka, Charles Sun (Justin Chien), anak tertua dari keluarga Sun, memutuskan untuk pulang ke rumah keluarganya di Los Angeles.
Charles selama ini menjalani kehidupan sebagai seorang gangster di Taipei. Kepulangan Charles ke Los Angeles bertujuan untuk melindungi sang ibu, Eileen Sun (Michelle Yeoh) dan adik laki-lakinya, Bruce Sun (Sam Song Li).
Sebelum kedatangan sang kakak, Bruce berpikir bahwa dirinya hanyalah seorang pemuda biasa dari keluarga yang juga biasa-biasa saja. Rupanya, keluarganya menyimpan sebuah rahasia besar menyangkut dunia geng dan mafia yang gelap.
Baca Juga: Sinopsis 'Band of Brothers' Miniseri tentang Perang Amerika
Charles pun membawa misi untuk mengajari Bruce soal bisnis keluarga yang kelam dan menjadi bagian dari warisan keluarga mereka. Bruce yang selama ini tidak mengetahui fakta kelam terkait keluarganya pun terpaksa harus terlibat dalam konflik dengan kekuatan berbahaya yang berpusat di Taipei.
Keadaan semakin runyam dengan munculnya faksi baru di dunia mafia. Di sisi lain, Eileen juga harus berjuang untuk menyembuhkan luka-luka dari masa lalu dan menemukan makna sejati dari keluarga.
Bersama-sama, anggota keluarga Sun yang tersisa berusaha untuk bertahan dari serangan musuh sembari menyembuhkan luka yang diakibatkan oleh perpisahan.